論文の概要: MC-PDFT Nuclear Gradients and L-PDFT Energies with Meta and Hybrid Meta On-Top Functionals for Ground- and Excited-State Geometry Optimization and Vertical Excitation Energies

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2506.03304v1
• Date: Tue, 03 Jun 2025 18:44:07 GMT
• ステータス: 翻訳完了
• システム内更新日: 2025-06-05 21:20:14.008546
• Title: MC-PDFT Nuclear Gradients and L-PDFT Energies with Meta and Hybrid Meta On-Top Functionals for Ground- and Excited-State Geometry Optimization and Vertical Excitation Energies
• Title（参考訳）: 地表面および励起状態の幾何最適化と垂直励起エネルギーのためのメタおよびハイブリッドメタオントップ機能を有するMC-PDFT核勾配とL-PDFTエネルギー
• Authors: Matthew R. Hennefarth, Younghwan Kim, Bhavnesh Jangid, Jacob Wardzala, Matthew R. Hermes, Donald G. Truhlar, Laura Gagliardi,
• Abstract要約: メタGAおよびハイブリッドメタGAオントップ関数を用いたMC-PDFT計算のための解析的核勾配法を開発した。 MC-PDFT計算はオントップ関数の微分を含むため、メタGAオントップ関数をL-PDFT単点エネルギー計算に使用することもできる。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.11307909320590359
• License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
• Abstract: Multiconfiguration pair-density functional theory (MC-PDFT) is a post-MCSCF multireference electronic-structure method that explicitly models strong electron correlation, and linearized pair-density functional theory (L-PDFT) is a recently developed multi-state extension that can accurately model conical intersections and locally-avoided crossings. Because MC-PDFT and L-PDFT rely on an on-top energy functional, their accuracy depends on the quality of the on-top functional used. Recent work has introduced translated meta-gradient-approximation (meta-GA) on-top functionals, and specifically the MC23 hybrid meta-GA on-top functional, which is the first on-top functional specifically optimized for MC-PDFT. Here we report the derivation and implementation of analytic nuclear gradients for MC-PDFT calculations using meta-GA and hybrid meta-GA on-top functionals. This development also enables analytic nuclear gradients for the widely successful tPBE0 hybrid on-top functional. Because MC-PDFT nuclear-gradient calculations involve the derivative of the on-top functional, this development also enables the use of meta-GA on-top functionals in L-PDFT single-point energy calculations. We use the new capabilities to test MC23 for ground-state geometries, excited-state geometries, and vertical excitation energies of s-trans-butadiene and benzophenone as well as to test MC23, another hybrid meta-GA, and seven other meta-GA on-top functionals for 441 vertical excitation energies. We find MC23 performs the best of all nine meta and hybrid meta functionals for vertical excitation energies and is comparable in accuracy to tPBE0 and to the NEVPT2 multireference wave function method. Additionally, we directly compare our MC-PDFT vertical excitation results to previously computed TD-DFT values and find that MC-PDFT outperforms even the best performing Kohn-Sham density functional.
• Abstract（参考訳）: MC-PDFT(Multiconfiguration pair-density functional theory)は、強い電子相関を明示的にモデル化するポストMCSCF電子構造法であり、線形化されたペア密度汎関数理論(L-PDFT)は、円錐交叉と局所回避交差を正確にモデル化できる最近開発された多状態拡張である。 MC-PDFTとL-PDFTはオントップエネルギー関数に依存しているため、その精度はオントップエネルギー関数の品質に依存する。 最近の研究は、メタ勾配近似(meta-GA)のオントップ機能、特にMC-PDFT向けに特別に最適化された最初のオントップ機能であるMC23ハイブリッドメタGAのオントップ機能を導入している。 本稿ではメタGAとハイブリッドメタGAを用いたMC-PDFT計算のための解析的核勾配の導出と実装について述べる。 この開発により、広く成功したtPBE0ハイブリッドオントップ機能に対する解析的核勾配も可能である。 MC-PDFT核勾配計算は、オントップ関数の微分を含むため、メタGAオントップ関数をL-PDFT単点エネルギー計算に使用することもできる。 実験では,S-trans-butadiene および benzophenone の基底状態ジオメトリ,励起状態ジオメトリ,垂直励起エネルギーの MC23 を試験し,MC23,別のハイブリッドメタGA,および441垂直励起エネルギーの 7 つのメタGAオントップ関数を試験した。 MC23は, 垂直励起エネルギーに対する9つのメタ・ハイブリッドメタ関数のうち, tPBE0 と NEVPT2 の多重参照波動関数法に匹敵する精度を持つ。 さらに, MC-PDFTの垂直励起結果を従来計算したTD-DFT値と直接比較したところ, MC-PDFTはコーン・シャム密度関数よりも優れていた。

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