論文の概要: Nonadiabatic ImF instanton rate theory
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2506.20852v1
- Date: Wed, 25 Jun 2025 21:49:50 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2025-06-27 19:53:09.89893
- Title: Nonadiabatic ImF instanton rate theory
- Title（参考訳）: 非断熱的ImFインスタンスレート理論
- Authors: Rhiannon A. Zarotiadis, Jeremy O. Richardson,
- Abstract要約: セミ・インスタントン理論は化学反応におけるトンネルのような核量子効果を捉えている。
元々はフラックス相関関数とImF前提という2つの異なる出発点から派生した。
本稿では, フラックス相関関数の枠組みにおいて, 厳密な非断熱環-ポリメチレン即座速度理論を導入する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: Semiclassical instanton theory captures nuclear quantum effects such as tunnelling in chemical reactions. It was originally derived from two different starting points, the flux correlation function and the ImF premise. In pursuit of a nonadiabatic rate theory, a number of methods have been proposed; almost all based on the less rigorous ImF premise. Only recently, we introduced a rigorous nonadiabatic ring-polymer instanton rate theory in the flux-correlation function framework which successfully bridges from the Born-Oppenheimer to the golden-rule limit. Here, we examine the previous ImF-based attempts and conclude that they do not capture the two limits correctly. In particular, we will highlight how the last in a series of developments, called mean-field ring-polymer instanton theory, breaks down in the golden-rule limit. We develop a new nonadiabatic ImF rate theory to remedy the failings of previous attempts while taking inspiration from them. We also consider the crossover from deep tunnelling to a high-temperature rate theory. We test our new nonadiabatic ImF theory on a range of models including asymmetric and multidimensional systems and we show reliable results for the deep-tunnelling regime but limitations for the related high-temperature rate theory.
- Abstract（参考訳）: 半古典的インスタントン理論は、化学反応におけるトンネルのような核量子効果を捉えている。
元々はフラックス相関関数とImF前提という2つの異なる出発点から派生した。
非断熱速度理論を追求する中で、いくつかの方法が提案され、ほとんどすべてがより厳密でないImF前提に基づいている。
つい最近になって、ボルン・オッペンハイマーからゴールデンルール限界までの橋渡しに成功したフラックス相関関数フレームワークにおいて、厳密な非断熱性環-ポリメチレンス理論を導入した。
本稿では、ImFに基づくこれまでの試みを検証し、それらが2つの限界を正しく捉えていないことを結論する。
特に、平均場リング・ポリマー・インスタントン理論と呼ばれる一連の発展の最後の段階が、ゴールデンルールの極限でどのように崩壊するかを強調します。
我々は, 従来の試みの失敗を軽減し, そこからインスピレーションを得て, 新たな非診断的ImFレート理論を開発した。
また、深部トンネルから高温速度理論へのクロスオーバーについても検討する。
我々は非対称系や多次元系を含むモデルで新しい非断熱ImF理論を検証し、深部タンネリング機構の信頼性を示すが、関連する高温速度理論の限界を示す。
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