論文の概要: Ab Initio Free Energy Surfaces for Coupled Ion-Electron Transfer
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2510.19106v3
- Date: Tue, 04 Nov 2025 17:34:15 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2025-11-05 16:37:26.503874
- Title: Ab Initio Free Energy Surfaces for Coupled Ion-Electron Transfer
- Title（参考訳）: 結合したイオン-電子移動のためのアブ初期自由エネルギー表面
- Authors: Ethan Abraham, Martin Z. Bazant, Troy Van Voorhis,
- Abstract要約: 電子移動の理論は、ダイアバティックエネルギーギャップは単一のアンサンブルからサンプリングされると仮定する。
我々は、制約されたabイニシアト軌道から直接、結果として生じる結合したイオン-電子移動(CIET)自由エネルギー面の計算を可能にするフォーマリズムを開発する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: The Marcus theory of electron transfer assumes that diabatic energy gaps are sampled from a single ensemble. This assumption can break down in spatially anisotropic environments, such as Faradaic reactions at electrochemical interfaces, where distinct solvent ensembles arise along a collective variable describing the anisotropy. Treating this collective variable as an additional reaction coordinate linearly independent from the Marcus reaction coordinate, we develop a formalism that enables calculation of the resulting Coupled Ion-Electron Transfer (CIET) free-energy surface directly from constrained ab initio trajectories. Applied to CO2 redox on a gold electrode, this method reveals strong coupling to the anisotropy, predicting significantly different activation barriers compared to either coordinate alone.
- Abstract（参考訳）: 電子移動のマーカス理論は、ダイアバティックエネルギーギャップが1つのアンサンブルからサンプリングされることを前提としている。
この仮定は、電気化学界面におけるファラダ反応のような空間異方性環境において分解され、そこでは異方性を記述する集合変数に沿って異なる溶媒のアンサンブルが発生する。
この集合変数をマーカス反応座標から線形に独立な追加反応座標として扱うことにより、制約されたabイニシアト軌道から直接、結果として生じる結合したイオン-電子移動(CIET)自由エネルギー面の計算を可能にするフォーマリズムを開発する。
金電極上のCO2酸化還元反応に応用すると、この方法では異方性への強い結合が示され、どちらの座標よりもかなり異なる活性化障壁が予測される。
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