論文の概要: Electronic Symmetry and Femtosecond Coherence Dynamics of Renner-Teller-Mixed Neutral Vibronic States in Carbon Dioxide
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2610.00565v1
- Date: Wed, 30 Sep 2026 18:38:38 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2026-10-03 01:19:23.710456
- Title: Electronic Symmetry and Femtosecond Coherence Dynamics of Renner-Teller-Mixed Neutral Vibronic States in Carbon Dioxide
- Title（参考訳）: 二酸化炭素中におけるRenner-Teller-Mixed中性ビブロニック状態の電子対称性とフェムト秒コヒーレンスダイナミクス
- Abstract要約: 非断熱カップリングが分子の電子状態と混合すると、異なる電子対称性の振動状態が同じスペクトル領域にわたってインターリーブされる。
エネルギーの対称性の異なる状態が重なり合う状態であっても保存される分子構造角のシグネチャは、これらのシグネチャを解くのに有効であることを示す。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 1.2442234853193033
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: When non-adiabatic coupling mixes electronic states of a molecule, vibronic states of different electronic symmetry become interleaved across the same spectral region. The symmetry of these states cannot be accessed in conventional spectroscopy due to orientation averaging. We show that molecular-frame angular signatures, which are preserved even when states with different symmetry overlap in energy, can be used to resolve them. Using vacuum-ultraviolet transient absorption spectroscopy of aligned carbon dioxide molecules, we separate two electronically distinct classes of vibronic states ($A^{'}$ and $A^{''}$) that arise from Renner-Teller splitting of the $^1Δ_u$ state. We reconstruct molecular-frame anisotropy continuously across the vibronic manifold showing that the anisotropy crosses over from perpendicular to parallel transition character and maps the interleaved electronic symmetry landscape. By scanning the femtosecond delay between the VUV and a near-infrared pulse through temporal overlap, we measure symmetry-dependent coherence dephasing times of these states and find that the parallel ($A^{'}$) states dephase faster than the perpendicular ($A^{''}$) states. We attribute this to faster departure of the $A^{'}$ wavepacket from the Franck-Condon region due to the distinct topology of the $A^{'}$ excited-state surface. These measurements probe symmetry-resolved ultrafast wavepacket dynamics on the coupled excited-state potential energy surfaces.
- Abstract（参考訳）: 非断熱カップリングが分子の電子状態と混合すると、異なる電子対称性の振動状態が同じスペクトル領域にわたってインターリーブされる。
これらの状態の対称性は、配向平均化のため、従来の分光法ではアクセスできない。
エネルギーの対称性の異なる状態が重なり合う状態であっても保存される分子構造角のシグネチャは、これらのシグネチャを解くのに有効であることを示す。
整列した二酸化炭素分子の真空紫外過渡吸収分光法を用いて、ルナー・テラーによる$^1Δ_u$状態の分裂から生じる2種類の電子的に異なるビブロニック状態(A^{'}$と$A^{'}$)を分離する。
分子-フレームの異方性は、垂直から平行な遷移特性へ異方性が交差することを示すビブロニック多様体を連続的に再構成し、電子対称地形をマッピングする。
VUVと近赤外パルス間のフェムト秒遅延を時間重なりを通じて走査することにより、これらの状態の対称性に依存したコヒーレンス劣化時間を測定し、平行(A^{'}$)状態が垂直(A^{'}$)状態よりも早く脱相することを発見する。
これは、$A^{'}$の励起状態曲面の異なる位相のため、フランク=コンドン領域から$A^{'}$のウェーブパレットが早く離脱したためである。
これらの測定は、結合励起状態ポテンシャルエネルギー表面上の対称性分解超高速波束ダイナミクスを探索する。
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