論文の概要: PULSUS: Direct Frequency-Domain Multidimensional Spectroscopy Beyond the Impulsive Rotating-Wave Approximation
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2610.18712v1
- Date: Tue, 13 Oct 2026 16:55:37 GMT
- ステータス: 翻訳完了
- システム内更新日: 2026-10-15 21:06:15.688065
- Title: PULSUS: Direct Frequency-Domain Multidimensional Spectroscopy Beyond the Impulsive Rotating-Wave Approximation
- Title（参考訳）: PULSUS:インパルス回転波近似を超えた直接周波数領域多次元分光
- Abstract要約: PULSUSはオープン量子系の多次元分光のための直接周波数領域フレームワークである。
有限パルス、回転波、短パルス、インパルスモデルの階層構造は、各近似によって導入された誤差を分離する。
その結果、インパルス波と回転波の近似は同時に改善できないことがわかった。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: We introduce PULSUS, a direct frequency-domain framework for multidimensional spectroscopy of open quantum systems beyond the impulsive rotating-wave approximation. Coherence-frequency intervals are represented through Liouvillian resolvents, while finite Gaussian pulses are incorporated through operator-valued functions of the field-free Liouvillian. This enables direct evaluation on Cartesian grids or arbitrary spectral coordinates while retaining molecular evolution during the pulse envelopes and, when required, the complete light--matter interaction. The implementation is validated against analytical and independent time-domain benchmarks and supports targeted spectral sampling that reduces the number of evaluated coordinates when the response is spectrally localized. A controlled hierarchy of finite-pulse, rotating-wave, short-pulse, and impulsive models separates the errors introduced by each approximation. For a coupled electronic dimer, the total impulsive-RWA error is nonmonotonic in pulse duration: an intermediate regime provides the highest accuracy, whereas ultrashort pulses expose coupling-enabled beyond-RWA pathways and longer pulses develop substantial finite-pulse corrections. These results show that the impulsive and rotating-wave approximations cannot be assumed to improve simultaneously and should be tested when quantitatively interpreting multidimensional spectra. PULSUS provides a direct frequency-domain framework for carrying out that comparison.
- Abstract（参考訳）: 我々は、インパルス回転波近似を超えたオープン量子系の多次元分光のための直接周波数領域フレームワークPULSUSを紹介する。
コヒーレンス周波数間隔はリウビリアン分解剤で表されるが、有限ガウスパルスは非体自由リウビリアンの演算子値関数で表される。
これにより、カルト格子や任意のスペクトル座標の直接評価が可能であり、パルスエンベロープ中の分子進化を保ち、必要であれば完全な光-物質相互作用を維持できる。
この実装は、分析的および独立した時間領域ベンチマークに対して検証され、応答がスペクトル局所化されたときに評価された座標の数を減少させるターゲットスペクトルサンプリングをサポートする。
有限パルス、回転波、短パルス、インパルスモデルの制御階層は、各近似によって導入された誤差を分離する。
結合電子二量体の場合、総インパルス-RWA誤差はパルス持続時間において非単調であり、中間状態は高い精度を提供するが、超短パルスは結合可能な極端RWA経路を露出し、長いパルスは実質的な有限パルス補正を行う。
これらの結果は、インパルス波と回転波の近似は同時に改善できないことを示し、多次元スペクトルを定量的に解釈する際には試験すべきであることを示した。
PULSUSは、その比較を行うための直接周波数ドメインフレームワークを提供する。
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