論文の概要: Towards the design of chemical reactions: Machine learning barriers of
competing mechanisms in reactant space
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2009.13429v3
- Date: Tue, 15 Jun 2021 17:56:49 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-04-30 18:39:56.539970
- Title: Towards the design of chemical reactions: Machine learning barriers of
competing mechanisms in reactant space
- Title（参考訳）: 化学反応の設計に向けて:反応空間における競合機構の機械学習障壁
- Authors: Stefan Heinen, Guido Falk von Rudorff, and O. Anatole von Lilienfeld
- Abstract要約: 本稿では,アクティベーションエネルギーと遷移状態ジオメトリを迅速かつ正確に推論するリアクション・ツー・バリア(R2B)機械学習モデルを提案する。
R2Bは、トレーニングセットが大きくなるにつれて精度を向上し、反応体の入力のみの分子グラフ情報を必要とする。
有機合成,E2およびSN2に関連する2つの競合するテキストブック反応に対するR2Bの適用性を示す数値的な証拠を提供する。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://arxiv.org/licenses/nonexclusive-distrib/1.0/
- Abstract: While sophisticated numerical methods for studying equilibrium states have
well advanced, quantitative predictions of kinetic behaviour remain
challenging. We introduce a reactant-to-barrier (R2B) machine learning model
that rapidly and accurately infers activation energies and transition state
geometries throughout chemical compound space. R2B enjoys improving accuracy as
training sets grow, and requires as input solely molecular graph information of
the reactant. We provide numerical evidence for the applicability of R2B for
two competing text-book reactions relevant to organic synthesis, E2 and SN2,
trained and tested on chemically diverse quantum data from literature. After
training on 1k to 1.8k examples, R2B predicts activation energies on average
within less than 2.5 kcal/mol with respect to Coupled-Cluster Singles Doubles
(CCSD) reference within milliseconds. Principal component analysis of kernel
matrices reveals the hierarchy of the multiple scales underpinning reactivity
in chemical space: Nucleophiles and leaving groups, substituents, and pairwise
substituent combinations correspond to systematic lowering of eigenvalues.
Analysis of R2B based predictions of ~11.5k E2 and SN2 barriers in gas-phase
for previously undocumented reactants indicates that on average E2 is favored
in 75% of all cases and that SN2 becomes likely for nucleophile/leaving group
corresponding to chlorine, and for substituents consisting of hydrogen or
electron-withdrawing groups. Experimental reaction design from first principles
is enabled thanks to R2B, which is demonstrated by the construction of decision
trees. Numerical R2B based results for interatomic distances and angles of
reactant and transition state geometries suggest that Hammond's postulate is
applicable to SN2, but not to E2.
- Abstract（参考訳）: 平衡状態を研究するための洗練された数値的な手法は十分に進歩しているが、運動挙動の定量的予測は依然として困難である。
本稿では,化学化合物空間の活性化エネルギーと遷移状態のジオメトリを迅速かつ正確に推定する反応剤-バリア(r2b)機械学習モデルを提案する。
R2Bは、トレーニングセットが大きくなるにつれて精度を向上し、反応体の入力のみの分子グラフ情報を必要とする。
有機合成に関連する2つの競合するテキストブック反応であるe2とsn2に対して,r2bの適用性を示す数値的証拠を提供する。
1kから1.8kの例でトレーニングした後、R2Bは、結合クラスタシングルスダブル(CCSD)参照に対して平均2.5kcal/mol未満で活性化エネルギーを予測する。
核の行列の主成分分析は、化学空間における反応性を支えている複数のスケールの階層構造を明らかにする: 核分裂と残基、置換基、対の置換基の組み合わせは、固有値の体系的な低下に対応する。
R2B によるガス相中の ~11.5k E2 および SN2 バリアの予測の解析は、すべてのケースの75% で平均 E2 が好ましく、SN2 は塩素に対応する求核基や水素または電子引き抜き基からなる置換基に好適であることを示している。
第一原理からの実験的反応設計はr2bにより実現され、決定木の構築によって実証される。
原子間距離と反応と遷移状態の角度に関する数値r2bに基づく結果から、ハモンドの公準はsn2に当てはまるがe2には当てはまらないことが示唆される。
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