論文の概要: Multi-level Protocol for Mechanistic Reaction Studies Using Semi-local
Fitted Potential Energy Surfaces
- arxiv url: http://arxiv.org/abs/2304.00942v2
- Date: Tue, 25 Jul 2023 08:36:38 GMT
- ステータス: 処理完了
- システム内更新日: 2023-07-26 21:02:31.727634
- Title: Multi-level Protocol for Mechanistic Reaction Studies Using Semi-local
Fitted Potential Energy Surfaces
- Title（参考訳）: 半局所結合型ポテンシャルエネルギー面を用いた機械反応研究のためのマルチレベルプロトコル
- Authors: Tomislav Piskor, Peter Pinski, Thilo Mast, Vladimir V. Rybkin
- Abstract要約: 本稿では化学反応機構の定期的な理論的研究のためのマルチスケールプロトコルを提案する。
この手法の性能の重要な側面は、そのマルチスケールな性質であり、これは計算労力を節約するだけでなく、意味のある情報を抽出することを可能にする。
- 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
- License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
- Abstract: In this work, we propose a multi-scale protocol for routine theoretical
studies of chemical reaction mechanisms. The initial reaction paths of our
investigated systems are sampled using the Nudged-Elastic Band (NEB) method
driven by a cheap electronic structure method. Forces recalculated at the more
accurate electronic structure theory for a set of points on the path are fitted
with a machine-learning technique (in our case symmetric gradient domain
machine learning or sGDML) to produce a semi-local reactive Potential Energy
Surface (PES), embracing reactants, products and transition state (TS) regions.
This approach has been successfully applied to a unimolecular (Bergman
cyclization of enediyne) and a bimolecular (S$_\text{N}$2 substitution)
reaction. In particular, we demonstrate that with only 50 to 150 energy-force
evaluations with the accurate reference methods (here CASSCF and CCSD) it is
possible to construct a semi-local PES giving qualitative agreement for
stationary-point geometries, intrinsic reaction-coordinates and barriers.
Furthermore, we find a qualitative agreement in vibrational frequencies and
reaction rate coefficients. The key aspect of the method's performance is its
multi-scale nature, which not only saves computational effort but also allows
extracting meaningful information along the reaction path, characterized by
zero gradients in all but one direction. Agnostic to the nature of the TS and
computationally economic, the protocol can be readily automated and routinely
used for mechanistic reaction studies.
- Abstract（参考訳）: 本研究では,化学反応機構の日常的理論的研究のためのマルチスケールプロトコルを提案する。
安価な電子構造法により駆動されるNudged-Elastic Band (NEB) 法を用いて, 本システムの初期反応経路をサンプリングした。
経路上の一組の点に対するより正確な電子構造理論で再計算された力は、半局所反応性ポテンシャルエネルギー表面(PES)を生成するための機械学習技術(この場合、対称勾配領域機械学習またはsGDML)を装着し、反応体、生成物、遷移状態(TS)領域を受け入れる。
このアプローチは単分子(エンジインのベルグマン環化)と双分子(S$_\text{N}$2置換)反応にうまく適用されている。
特に, 正確な参照法(casscfとccsd)を用いた50～150のエネルギー-力評価では, 静止点ジオメトリ, 固有反応-配位, バリアに対して定性的合意を与える半局所的pesを構築することが可能である。
さらに, 振動周波数と反応速度係数の定性的な一致を見出した。
この手法の性能の重要な側面は、計算の労力を省くだけでなく、反応経路に沿って有意義な情報を抽出することを可能にするマルチスケールな性質である。
TSの性質や計算経済によらず、このプロトコルは容易に自動化され、機械的反応の研究に日常的に利用できる。
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