論文の概要: Transition-state dynamics in complex quantum systems

• arxiv url: http://arxiv.org/abs/2105.12073v1
• Date: Tue, 25 May 2021 16:51:30 GMT
• ステータス: 処理完了
• システム内更新日: 2023-03-29 20:52:03.043687
• Title: Transition-state dynamics in complex quantum systems
• Title（参考訳）: 複素量子系における遷移状態ダイナミクス
• Authors: G.F. Bertsch and K. Hagino
• Abstract要約: 我々は、状態の完全な混合が内部障壁によって妨げられる複雑な量子系の反応力学を研究する。 遷移状態理論の妥当性は、障壁に関連付けられた識別可能な座標が存在しないときに疑問視される。 遷移状態の公式は、容易に正当化できる近似の下でモデルから導出できる。
• 参考スコア（独自算出の注目度）: 0.0
• License: http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
• Abstract: A model is proposed for studying the reaction dynamics in complex quantum systems in which the complete mixing of states is hindered by an internal barrier. Such systems are often treated by the transition-state theory, also known in chemistry as RRKM theory, but the validity of the theory is questionable when there is no identifiable coordinate associated with the barrier. The model consists of two Gaussian Orthogonal Ensembles (GOE) of internal levels coupled to each other and to the wave functions in the entrance and decay channels. We find that the transition-state formula can be derived from the model under some easily justifiable approximations. In particular, the assumption in transition-state theory that the reaction rates are insensitive to the decay widths of the internal states on the far side of the barrier is fulfilled for broad range of Hamiltonian parameters. More doubtful is the common assumption that the transmission factor $T$ across the barrier is unity or can be modeled by a one-dimensional Hamiltonian giving $T$ close to unity above the barrier. This is not the case in the model; we find that the transmission factor only approaches one under special conditions that are not likely to be fulfilled without a strong collective component in the Hamiltonian.
• Abstract（参考訳）: 状態の完全な混合が内部障壁によって妨げられる複雑な量子系の反応ダイナミクスを研究するためにモデルが提案されている。 このような系は、化学においてRRKM理論としても知られる遷移状態理論によってしばしば扱われるが、この理論の妥当性は障壁に関連付けられた特定可能な座標が存在しない場合に疑問視される。 このモデルは、2つのガウス直交アンサンブル(GOE)からなり、内部レベルは互いに結合し、入射路と崩壊路の波動関数に結合する。 遷移状態の公式は、容易に正当化できる近似の下でモデルから導出できる。 特に、障壁の向こう側の内部状態の減衰幅に反応速度が感受性がないという遷移状態理論の仮定は、幅広いハミルトニアンパラメータで満たされる。 より疑わしいのは、障壁を横切る伝達係数$T$がユニティである、あるいはバリアの上のユニティに近くT$を与える1次元ハミルトニアンによってモデル化できるという一般的な仮定である。 これはモデルではそうではなく、伝達係数がハミルトンの強い集合成分がなければ満たされない特別な条件下でのみ近づくことが分かる。

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